I första hand betraktade sig Harriet Löwenhjelm som konstnär. Hon studerade vid Konstakademien i Stockholm, men avråddes från att fortsätta där eftersom hon alltid målade vad hon själv kände för och då på ett mindre konventionellt sätt. Som de flesta stora konstnärer var Harriet Löwenhjelm långt före sin egen tid.
En tunn illustrerad diktbok var det enda Harriet Löwenhjelm hann publicera under sin livstid. Konsten att älska: hofsamt utlagdt i bild och text (1913) trycktes i 50 exemplar och var avsedd för hennes vänner. En utökad samling med Harriet Löwenhjelms dikter utgavs postumt och har därefter ständigt kommit i nya upplagor. En av hennes mest berömda dikter skrevs våren 1918 på Romanäs, i väntan på döden som hon visste skulle komma, och komma snart:
Tag mig. — Håll mig. — Smek mig sakta.
Famna mig varligt en liten stund.
Gråt ett grand — för så trista fakta.
Se mig med ömhet sova en blund.Gå ej från mig. — Du vill ju stanna,
stanna tills själv jag måste gå.
Lägg din älskade hand på min panna.
Än en liten stund är vi två.I natt skall jag dö. — Det flämtar en låga.
Det sitter en vän och håller min hand.
I natt skall jag dö. — Vem, vem skall jag fråga,
vart jag skall resa — till vilket land?
I natt skall jag dö. — Och hur skall jag våga?I morgon finns det en ömkansvärd
och bitter hjälplös stackars kropp,
som bäres ut på sin sista färd
att slukas av jorden opp.